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电解质阴离子基团效应将锂离子电池交换电流密度提升百倍

日期:2020-09-07    来源:先进能源科技战略情报研究中心

国际新能源网

2020
09/07
17:02
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关键词: 电解质 锂电池 锂离子电池

相关研究表明电极和电解质界面的动力学行为深刻影响着电池的性能(影响离子界面传输从而影响电流),而要充分释放电池性能潜能,就必须对电极和电解质进行设计优化实现离子在两者界面之间的高效快速传输。因此,高性能的电极和电解质的开发设计成为了电池技术领域的研究热点。

麻省理工学院Yet-Ming Chiang教授研究团队从常用的镍锰掺杂的锂钴氧复合电极(LiNi0.33Mn0.33Co0.33O2,NMC)粉末中分离出单个电极颗粒,通过一系列电子动力学显微表征技术系统研究了其动力学行为,发现与六氟磷酸锂(LiPF6)电解质相比,在使用双三氟甲烷磺酰亚胺锂(LiTFSI)电解质电池中,离子传输效率更高,其交换电流密度大幅提升,是后者的100倍,并通过一系列模拟和实验探明了潜在的增强机制。研究人员首先通过湿化学方法制备了NMC复合块体电极,随后从块体电极分离出单个NMC电极颗粒,置于不同的电解质环境中进行一系列的电化学性能测试。电化学阻抗谱和恒电位间隙滴定测试显示,相比LiPF6电解质电池,采用LiTFSI电解质电池交换电流密度随充电电压增加而增大,最大值提升了近100倍,且充放电可逆,这有助于增强电池性能;在相同锂盐浓度下,TFSI-作为阴离子基团时的界面反应速率比PF6 至少高一个数量级。TFSI电解液的界面反应速率在1~5 摩尔浓度之间几乎没有发生变化,即没有浓度依赖性,而PF6 结果随着浓度的增加而急剧下降。单个电极颗粒的性能差异性最终会反应到整个宏观块体电极上,为此研究人员制备了宏观的电极测试其在上述两种电解质环境下的锂溶剂化结构配位数,实验显示在相同摩尔数情况下,每个锂周围的TFSI?离子数量高于PF6 ,表明TFSI 有更强的与锂离子配位倾向,这有助于离子在电极和电解质界面的快速转移和传输。最后研究人员组装了完整的纽扣电池并进行了电化学性能表征,在不同的倍率下(1/10 C、1/2C、1C、2C、5C和10C),采用LiTFSI电解质电池放电比容量均高于LiPF6电解质电池,且前者具备了更好的循环稳定性。

图1 基于单个NMC颗粒的三电极电池结构示意图

该项研究通过一系列的表征技术系统研究了LiPF6和LiTFSI对电解质在正极-液体电解质界面上的锂迁移影响机理,即相比前者,后者阴离子基团跟更容易与Li+键合,从而提供更快动力学传输的界面,促进离子传输进而增强电池性能。为设计开发高性能的锂电池电解质提供了重要科学理论参考。相关研究成果发表在《Nature Energy》[1]。


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